Молодая тайваньская ассасинка, известная под кодовым именем "Стеклянное Сердце", совершает самоубийство, прыгнув с высокой крыши. Однако её падение оканчивается не на асфальте, а на металлическом заборе, что приводит к серьёзной травме сердца. Спасая её жизнь, врачи производят сложную операцию по пересадке сердца.
Во время комы после операции, девушка видит загадочные сны, которые направляют её в Японию. Там она начинает искать донора своего нового сердца — Каори Макимуру, бывшую партнершу знаменитого охотника за головами Рё Саэбы. Это путешествие становится для неё не только поиском ответов, но и испытанием на прочность её новой жизни.
Хотя сюжет "Сердца ангела" использует персонажей из "Городского охотника", он разворачивается в параллельной вселенной, не пересекающейся с оригинальной историей. Это позволяет авторам исследовать новые глубины характеров и мотивов, предлагая зрителям свежий взгляд на знакомых героев и их мир.